La década del 60 significó la presencia de dos jugadores relevantes en su historia como lo fueron Víctor Zegarra, jugador de un toque destacable y habilidoso con el balón en los pies; y Pedro Pablo León, quien pasó parte de su niñez en Alianza y fue testigo de los logros conseguidos en años anteriores. «Perico», como se le apoda, debutó con la divisa aliancista el 17 de febrero de 1960. Los años 1960 trajeron al club blanquiazul muchas alegrías a nivel deportivo.

En 1962, con jugadores como Rodolfo Bazán, Adolfo Donayre, Wantuil da Trinidade, Juan de la Vega, Rivas, Rodolfo Guzmán, Víctor Zegarra, Pedro Pablo León y Víctor Rostaing lograron otro campeonato más. La incorporación del zaguero Wantuil da Trinidade, significó romper la tradición de jugar sólo con futbolistas peruanos en el profesionalismo. El objetivo blanquiazul en el año 1963 fue defender el título ganado en la temporada anterior. La formación titular sufrió algunas modificaciones, siendo una de ellas la presencia de Manuel Grimaldo, jugador que se comprendía con su acompañante en la volante, Juan de la Vega. El iqueño Alfonso Donayre junto con Rivas se mantuvieron en la defensa. Alianza jugó el torneo de manera similar al año anterior, dejando a León como el máximo goleador del campeonato y a Bazán con más confianza como portero. Así, en 1963 Alianza logró un nuevo bicampeonato para su historia obteniendo en total 28 puntos, relegando al Sporting Cristal a la segunda casilla con 25. El equipo de Jaime de Almeida ofreció un fútbol ofensivo en todas sus líneas, donde se impuso el sistema 3-2-5 con un ataque conformado por Víctor Zegarra, Pedro Pablo León, Rostaing y Valle. En la volante estaban Manuel Grimaldo y De La Vega.

Alianza volvió a sumar otra corona en 1965, donde contó con un muchacho surgido de las divisiones menores al cual apodaban «Babalú» y apellidaba Martínez, quien junto con «Perico» hicieron una delantera de gran nivel para el medio. A partir de 1966, el campeonato se volvió descentralizado. Más allá de los títulos conseguidos, los equipos peruanos de aquellos años denotaron un gran nivel futbolístico. Algunos ejemplos de ello son el debut copero de Alianza Lima como visitante en la Copa Libertadores el 26 de mayo de 1963, donde derrotó al Millonarios de Colombia en el estadio Nemesio Camacho El Campín, con tanto de Víctor «Pitín» Zegarra. La victoria de Alianza sobre Boca Juniors en La Bombonera en otro partido por Copa Libertadores el 10 de marzo de 1966. El 25 de abril de 1967, Alianza Lima goleó al Independiente de Argentina 6:1 con gran actuación de Julio Baylón. En 1967 también, debutó con la camiseta de Alianza Lima un muchacho del distrito de Puente Piedra llamado Teófilo Cubillas, quien fue una de las máximas figuras aliancistas durante casi una década.